From a4cd46fd7f27fa7d5956ed3dad12efb991c73005 Mon Sep 17 00:00:00 2001 From: =?UTF-8?q?Micka=C3=ABl=20V=C3=A9ril?= Date: Tue, 25 May 2021 17:32:52 +0200 Subject: [PATCH] Initial commit --- .gitignore | 30 +++ Rapport.bib | 66 ++++++ Rapport.bkp.tex | 335 ++++++++++++++++++++++++++++++ Rapport.tex | 448 ++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++ RapportNotes.bib | 2 + bibdraft.txt | 7 + fig/SigCH2G0W0.png | Bin 0 -> 10420 bytes fig/SigCH2G0W0lumo1.png | Bin 0 -> 10882 bytes fig/SigCH2evGW.png | Bin 0 -> 10540 bytes fig/SigCH2evGWlumo1.png | Bin 0 -> 10719 bytes fig/SigCO3evGW.png | Bin 0 -> 10072 bytes fig/ZH2G0W0.png | Bin 0 -> 10589 bytes fig/ZH2evGW.png | Bin 0 -> 10421 bytes fig/ZH2evGWlumo1.png | Bin 0 -> 7285 bytes fig/ZO3evGW.png | Bin 0 -> 10322 bytes fig/eqpH2G0W0.png | Bin 0 -> 8718 bytes fig/eqpH2G0W0zoom1.png | Bin 0 -> 5884 bytes fig/eqpH2G0W0zoom2.png | Bin 0 -> 5500 bytes fig/eqpH2evGW.png | Bin 0 -> 9113 bytes fig/eqpH2evGWzoom1.png | Bin 0 -> 8287 bytes fig/eqpH2evGWzoom2.png | Bin 0 -> 7472 bytes fig/fig1.pdf | Bin 0 -> 46363 bytes 22 files changed, 888 insertions(+) create mode 100644 .gitignore create mode 100644 Rapport.bib create mode 100644 Rapport.bkp.tex create mode 100644 Rapport.tex create mode 100644 RapportNotes.bib create mode 100644 bibdraft.txt create mode 100644 fig/SigCH2G0W0.png create mode 100644 fig/SigCH2G0W0lumo1.png create mode 100644 fig/SigCH2evGW.png create mode 100644 fig/SigCH2evGWlumo1.png create mode 100644 fig/SigCO3evGW.png create mode 100644 fig/ZH2G0W0.png create mode 100644 fig/ZH2evGW.png create mode 100644 fig/ZH2evGWlumo1.png create mode 100644 fig/ZO3evGW.png create mode 100644 fig/eqpH2G0W0.png create mode 100644 fig/eqpH2G0W0zoom1.png create mode 100644 fig/eqpH2G0W0zoom2.png create mode 100644 fig/eqpH2evGW.png create mode 100644 fig/eqpH2evGWzoom1.png create mode 100644 fig/eqpH2evGWzoom2.png create mode 100644 fig/fig1.pdf diff --git a/.gitignore b/.gitignore new file mode 100644 index 0000000..a0dea2b --- /dev/null +++ b/.gitignore @@ -0,0 +1,30 @@ +*.aux +*.bit +*.blg +*.bbl +*.lof +*.log +*.lot +*.glo +*.glx +*.gxg +*.gxs +*.idx +*.ilg +*.ind +*.out +*.url +*.svn +*.toc +*.synctex* +*latexmk +*.run.xml +*.pdf +*.fls +*-blx.bib +*.bcf +*.thm +!**/fig/*.pdf +!**/fig/**/*.pdf +.DS_Store + diff --git a/Rapport.bib b/Rapport.bib new file mode 100644 index 0000000..608f890 --- /dev/null +++ b/Rapport.bib @@ -0,0 +1,66 @@ +@incollection{Hedin_1970, + Author = {Hedin, Lars and Lundqvist, Stig}, + Booktitle = {Solid State Physics}, + Date-Added = {2018-02-24 19:55:02 +0000}, + Date-Modified = {2018-02-24 19:57:12 +0000}, + Doi = {10.1016/S0081-1947(08)60615-3}, + Isbn = {978-0-12-607723-0}, + Pages = {1--181}, + Publisher = {Elsevier}, + Title = {Effects of Electron-Electron and Electron-Phonon Interactions on the One-Electron States of Solids}, + Volume = {23}, + Year = {1970}, + Bdsk-Url-1 = {https://dx.doi.org/10.1016/S0081-1947(08)60615-3}} +@article{Assfeld_1995, + Author = {X. 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Commun.}, + Pages = {149}, + Title = {molgw 1: many-body perturbation theory software for atoms, molecules, and +clusters}, + Volume = {208}, + Year = {2016} + } +@article{Loos_2018, + Author = {P. F. Loos and P. Romaniello and J. A. Berger}, + Journal = {J. Chem. Theory Comput.}, + Pages = {3071–3082}, + Volume = {14}, + Title = {Green functions and self-consistency: insights from the spherium model}, + Year = {2018} + } +@misc{JSONWeb, +title = {json.org}, +howpublished = "\url{https://json.org/}"} +@book{SzaboBook, + Address = {New York}, + Author = {A. Szabo and N. S. Ostlund}, + Date-Added = {2018-02-24 21:04:21 +0000}, + Date-Modified = {2018-02-24 21:04:21 +0000}, + Keywords = {qmech}, + Publisher = {McGraw-Hill}, + Title = {Modern quantum chemistry}, + Year = {1989}} +@article{Neese_2012, + Author = {F. 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Il est donc essentiel de comprendre leurs origines, pour ensuite tenter d'apporter un correctif afin de les éliminer. \cite{Loos_2018} Ces discontinuités sont mise en évidence sur des molécules diatomiques simples, comme H2, \ce{HeH+} ou encore \ce{LiF} au niveau perturbatif GW (G0W0) et auto-cohérent \evGW. \cite{Bruneval_2016} L’ensemble des calculs ont été effectués à l'aide de programmes localement développés. Une réflexion est aussi menée pour tenter de trouver une solution aux problèmes de discontinuités. En particulier, nous proposons une méthode simple afin de les atténuer. Nous avons pu constater que ces discontinuités était souvent plus marqué en théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), due a la forte sous-estimation de la différence d’énergie entre la HOMO et la LUMO par ce type de méthode. +\end{abstract} +\maketitle + +\section{Introduction} +Cette étude porte sur les méthodes GW et l’existence de discontinuités dans les surfaces d'énergie potentielle générées par ces méthodes. En effet, dans la réalité les surfaces d'énergie potentielle ne comportent aucune discontinuité. Il est donc essentiel de comprendre leurs origines ensuite tenter d'apporter un correctif afin d'éliminer ces discontinuités. Plusieurs séries de calculs ont été réalisés ; +une première série de calculs a consisté à faire un scan sur des molécules diatomiques pour trouver des discontinuités dans la surface d’énergie potentielle en fonction de la distance. +Une seconde consistait à faire un calcul GW à la géométrie d'équilibre sur une autre série de molécules (pas nécessairement diatomique), pour tracer la self-energy dans le but de savoir si les géométries d'équilibres sont proches des discontinuités. +Une réflexion a aussi été mené pour tenter de trouver des solutions au problème de discontinuités. +Les calculs ont été effectué à l'aide du script {\PyDuck}, que j'ai développé +en {\python} autour du logiciel {\quack} de {\titou} du {\lcpq}. ce dernier est constitué d'un script principal {\GoDuck} écrit en {\bash}, du programme de calculs d'intégrales {\IntPack} écrit en {\fortran} et du programme de chimie quantique {\MCQC} également écrit en {\fortran}. {\PyDuck} permet d'effectuer des scans, de l'extraction de données et des tracés de graphiques. +\section{Théorie} +\subsection{Hartree-Fock} +La méthode Hartree-Fock (HF) est une méthode permettant de résoudre de façon approchée l'équation de Schrödinger indépendante du temps. +Dans l'approximation HF, la fonction d'onde $\Psi_\text{HF}$ s'écrit comme une combinaison linéaire antisymétrique de fonction d'onde monoélectronique appelée spinorbitales $\phi(\vb{X})$. +Ceci peut s’écrire élégamment sous la forme d'un déterminant de Slater avec pour $n$ le nombre d'électrons. +\begin{align} +\Psi_\text{HF}=\frac{1}{\sqrt{n!}} +\begin{vmatrix} +\phi_1(\vb{X}_1) & \phi_2(\vb{X}_1) & \cdots & \phi_n(\vb{X}_1) +\\ +\phi_1(\vb{X}_2) & \phi_2(\vb{X}_2) & \cdots & \phi_n(\vb{X}_2) +\\ +\vdots & \vdots & \ddots &\vdots +\\ +\phi_1(\vb{X}_n) & \phi_2(\vb{X}_n) & \cdots & \phi_n(\vb{X}_n) +\end{vmatrix} +\intertext{Une spinorbitale $\phi_i$ est le produit de la fonction spatiale $\chi_i$ et de la fonction de spin $S_i$, avec $\vb{X}$ étant la combinaison du vecteur spatial $\vb{r}$ et du spin $s$} +\phi_i(\vb{X})=\chi_i(\vb{r})S_i(s) +S_i(s)= \begin{cases} + \alpha, & \text{électrons spin-up} + \\ + \beta, & \text{électrons spin-down} +\end{cases} +\intertext{Les spinorbitales forment une base orthonormale} +\braket{\phi_i}{\phi_j}=\delta_{ij} +\end{align} +Où $\delta_{ij}$ est le symbole de Kronecker +\begin{equation} +\delta_{ij}= + \begin{cases} + 1, & i=j + \\ + 0,& i \ne j + \end{cases} +\end{equation} +On obtient l'opérateur de Fock +\begin{align} +\label{eq:Fock} +\Fock=\Hc+\sum_{j} \qty( \hat{J}_j-\hat{K}_j ) +\\ +\intertext{$\Hc$ étant l’hamiltonien de cœur, c'est à dire la somme de l'énergie cinétique de l’électron et du potentiel d’attraction électron-noyaux} +\Hc=-\frac{1}{2}\nabla^2+\sum_{m=1}^{N}\frac{Z_m}{\abs{\vb{r}-\vb{R}_m}} +\end{align} +on à +$\hat{J}$ l'opérateur de Coulomb +$\hat{K}$ l'opérateur d'échange, $N$ le nombre de noyaux, $\vb{r}$ la position du noyaux dans l'espace et $\vb{R}_m$ la position du noyaux $m$ dans l'espace.\\ +En appliquant l'opérateur de Fock \eqref{eq:Fock} on obtient l'énergie Hartree-Fock $\epsilon_l^\text{HF}$ de l'orbitale $l$ +\begin{equation} +\epsilon_l^\text{HF}=\ev{{\Fock}}{\phi_l} +\end{equation} +\subsection{Fonction de Green} +\subsubsection{Généralité} +Grâce à un processus auto-cohérent, la fonction de Green permet la prise en compte d'une partie de la corrélation électronique. Celle-ci étant la différence entre l’énergie exacte et l'énergie Hartree-Fock. +\\ +La méthode peut se représenter graphiquement \figref{fig:pentagon} +%%% figure 1 %%% +\begin{figure} \includegraphics[width=0.4\linewidth]{fig/fig1} + \caption{ + \label{fig:pentagon} + Pentagone d'Hedin. \cite{Hedin_1970} + Le chemin rouge montre le processus GW auto-cohérent qui simplifie le calcul de la fonction vertex $\Gamma$.} +\end{figure} +%%% %%% +\begin{subequations} + \begin{align} + \label{eq:Sig} + & \Sigma(12) = i \int G(13) W(14) \Gamma(324) d(34), + \\ + \label{eq:G} + & G(12) = G_\text{HF}(12) + \int G_\text{HF}(13) \Sigma(34) G(42) d(34), + \\ + \label{eq:Gamma} + & \Gamma(123) = \delta(12) \delta(13) + \notag + \\ + & \qquad \qquad + \int \fdv{\Sigma(12)}{G(45)} G(46) G(75) \Gamma(673) d(4567), + \\ + \label{eq:P} + & P(12) = - i \int G(13) \Gamma(324) G(41) d(34), + \\ + \label{eq:W} + & W(12) = v(12) + \int v(13) P(34) W(42) d(34), + \end{align} +\end{subequations} \cite{Loos_2018} +avec $\Sigma$, la self energy ; +$G$ la fonction de Green ; +$\Gamma$ la fonction vertex irréductible ; +$P$ la polarisabilité +$\delta$ étant la fonction delta de Dirac ; +$W$ l’interaction écrantée de Coulomb. +et $v$ est l'interaction de Coulomb; +Chaque chiffre représente un électron avec ses coordonnées spatiale, son spin et sa coordonnée temporelle. +\\ +On peut décomposer la self-energy $\Sigma$ en une énergie d'échange $\Sigma^x$ et l'énergie de corrélation $\osigc$ +\begin{equation} +\Sigma=\Sigma^x+\osigc +\end{equation} +\subsubsection{L’approximation GW} +Dans l'approximation {\GW} nous utilisons une approximation de $\Gamma$ à la place de l'équation \eqref{eq:Gamma} pour simplifier cette étape de calculs : +\begin{equation} + \label{eq:GammaGW} + \Gamma(123) = \delta(12) \delta(13) +\end{equation} +on obtient l'équation \eqref{eq:GammaGW} en ne prenant uniquement que le premier terme de la partie droite de l'équation {\eqref{eq:Gamma}}. +Ainsi nous simplifions le calcul pour le rendre plus facile à réaliser \figref{fig:pentagon}. +Même si cette méthode est bien connue pour son application sur les solides (DFT périodique). Elle est aussi depuis une dizaines d'années, beaucoup appliquée aux molécules. +Trois méthodes principales existent. +\\ +{\GOWO}, {\evGW} et {\qsGW} \tabref{tab:methList}. +Nous nous concentrerons ici sur {\GOWO} et {\evGW}. +\begin{table} +\caption{\label{tab:methList} Liste des méthodes {\GW}} +\begin{ruledtabular} + \begin{tabular}{ccc} + \GOWO & GW à l'itération 0 & Un seul cycle {\GW}\\ + \evGW & eigenvalues GW & auto-cohérent sur les énergies\\ + \qsGW & quasiparticle self-consistent GW & auto-cohérent sur les énergies et les orbitales + \end{tabular} + \end{ruledtabular} +\end{table} \\ +L'équation quasi particule relie l'énergie de l'orbitale en fonction de $\osigc$. \\ +Cas de {\GOWO} (perturbatif) +\begin{subequations} +\label{eq:QP} +\begin{align} +\label{eq:QPO} +\epsilon_l^\text{QP}&=\epsilon_l^\text{HF}+Z_l \qty(\epsilon_l^\text{HF})\sigc{l}\qty(\epsilon_l^\text{HF}) +\intertext{Cas auto-cohérent ({\evGW} ou {\qsGW}) +dans ce cas il n'est plus nécessaire d'utiliser $Z_l$ car l'auto cohérence corrige ce problème} +\label{eq:QPSC} +\epsilon_l^\text{QP}&=\epsilon_l^\text{HF}+\sigc{l}\qty(\epsilon_l^{QP-1}) +\end{align} +\end{subequations} où $\epsilon_l^{QP}$ est l'énérgie quasiparticule, c'est à dire l'énergie obtenue par la méthode $GW$ pour l'orbitale l la ou $\epsilon_l^{QP-1}$ et celle de l'itération précédente. +\colorbox{yellow}{La partie réelle de $\sigc{l}(\omega)$} étant obtenue par l'intégrale analytique sur les éléments diagonaux de $\osigc$: \cite{Van_S_2015} +\begin{equation} + \label{eq:SigR} + \Re{\ev{\osigc(\omega)}{l}} + = \sum_{m} \qty[ + \underbrace{\sum_{i} + \frac{\abs{(il|\vb{\rho_m})}^2 } + {\omega - \epsilon_i + \Omega_m}}_{\text{Somme sur les occupées}} + + \underbrace{\sum_{a} + \frac{\abs{(al|\vb{\rho_m})}^2} + {\omega - \epsilon_a - \Omega_m} + }_{\text{Somme sur les virtuelles}} ] +\end{equation} +avec $\Omega_m$ l'énergie d'excitation et $\vb{\rho_m}$ le vecteur d'excitation.\\ +Or, l'équation \eqref{eq:SigR} a plusieurs solutions. Pour savoir quelle est la solution à garder (dite solution quasiparticule) nous définissons +\begin{equation} +\label{eq:Z} +Z_l\qty(\omega)=\frac{1}{ +1-\pderivative{\omega} +\ev{\osigc(\omega)}{l} +} +\end{equation} +avec $0 \le Z_l \le 1$. +Nous cherchons ainsi parmi les solutions $s$ de l’équation {\eqref{eq:QP}}la valeur de $Z_l$ la plus grande. +Toutes les autres solutions sont dites satellites. +On a aussi pour $\nsol$ le nombre de solution $\omega_{l,s}$ de l'équation quasiparticule avec $\omega_{1,s}=\epsilon_l^\text{QP}$ +et $Z_{l,s}=Z_l(\omega_{l,s})$ +\begin{subequations} +\begin{align} +&\sum_{s=1}^{\nsol} Z_{l,s}=1 +\\ +&\sum_{s=1}^{\nsol} Z_{l,s}\omega_{l,s}=\epsilon_l^\text{HF} +\end{align} +\end{subequations} +\subsection{Problématique} +\label{PB} +L'équation \eqref{eq:SigR} est une combinaison de deux fonctions de la forme $\frac{y}{x}$ avec $x=(\epsilon_n - \epsilon_k \pm \Omega_m)$. +Cette fonction n'est donc pas définie pour $(\epsilon_n - \epsilon_k\pm \Omega_m)=0$ +Ce qui entraîne le problème de la discontinuité dans la surface d'énergie potentielle. +\section{PyDuck} +{\PyDuck} est un script utilisant {\quack} pour réaliser des calculs de chimie quantique. +Il se compose d'un script {\python} et dans le même dossier d'un modèle de fichier de configuration facilement copiable dans le dossier courant par le biais d'un argument de ligne de commande de \PyDuck ce fichier de configuration est un fichier \texttt{json} (JavaScript Object Notation) \cite{JSONWeb} format couramment utiliser pour sérialiser des donnés. +Ce fichier contient l'ensemble des méthodes prisent en charge par {\quack} avec un commutateur pour activer ou non l'extraction de ces valeurs ainsi que des options additionnels pour savoir sur quel graphique l'afficher ou quels orbitales prendre dans le cas d'une propriété orbitalaire. +d'autre options sont présentes concerant l'output ou le mode. Il existe actuellement deux modes "SinglePoint" où nous pouvons faire des tracés en fonction de $\omega$ ou "Scan" ou les tracés se font en fonction du rayon $R$ pour les diatomiques ou de $Z$ le numéro atomique dans le cas des monoatomique. Les molécules a plus de deux atomes ne sont pour le moment pas supporté dans ce mode. +\begin{comment} +\begin{figure} + \begin{algorithmic} + \State Load JSON options + \if{Option[Mode]==Modes.Scan} + \FOR R:=Option[Sca] \TO \STEP OPtion[Scan] \DO + |expt|(2,i); \\ |newline|() \OD + \ElseIF{Option[Mode]==Mode.SinglePouint] + + \EndIF + \end{algorithmic} + \caption{ + \label{fig:algo_PyDuck} + Pseudo-code for the \PyDuck script. + } +\end{figure} +\end{comment} +\section{Résultats} +\subsection{Scan} +En faisant des scans nous pouvons identifier différentes molécules où les discontinuités sont susceptible d'apparaître. +\begin{itemize} +\item \ce{H2}. +\begin{figure} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/eqpH2G0W0} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/SigCH2G0W0} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/ZH2G0W0} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/SigCH2G0W0lumo1} + \caption{ + \label{fig:H2G0W0} + Calculs G0W0@HF 6-31G sur \ce{H2} les trois premier calculs sont réalisé à la géométrie d’équilibre. Le derner et réalisé à la discontinuité LUMO+1} +\end{figure} +\begin{figure} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/eqpH2evGW} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/SigCH2evGW} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/ZH2evGW} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/SigCH2evGWlumo1} + \caption{ + \label{fig:H2evGW} + Calculs evGW@HF 6-31G sur \ce{H2} les trois premier calculs sont réalisé à la géométrie d'équilibre. Le dernier et réalisé à la discontinuité LUMO+1} +\end{figure} +\begin{figure} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/eqpH2evGWzoom1} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/eqpH2evGWzoom2} + \caption{ + \label{fig:H2evGWZoom} + Calculs evGW@HF 6-31G sur \ce{H2} zoomé} +\end{figure} +Dans le premier cas nous avons deux divergence de $\osigc$ alors que le deuxième cas est plus classique avec une seule divergence. \figref{fig:H2evGW} entraînant toutes des discontinuités. +\item \ce{HeH+} On observe ici deux discontinuités une à 3 bohr dans la LUMO+2 et une à 4 Bohr dans la LUMO+1. +\item \ce{LiF} Ici nous avons uniquement une discontinuité dans la LUMO+1 à 2.5 bohr. +\end{itemize} +On remarque ainsi rapidement que plus l'orbitale et haute en énergie plus les discontinuités se présentes tôt. nous remarquons aussi une petite bosse en G0W0 l'osque Sigma diverge \figref{fig:H2G0W0}, là où il y a une discontinuité en evGW \figref{fig:H2evGW} cela correspond a un problème de renormalisation \eqref{eq:QPO} pas parfaitement bien réalisé. +\subsection{Fonctions de $\omega$} +Nous avons calculé les valeurs de la fonction $\sigc{l}(\omega)$ ainsi que $Z_l(\omega)$ pour les molécules précédemment étudié à la distance où se produit la discontinuité nous voyons ainsi $Z_l$ qui diminue et $\sigc{l}$ qui diverge \figref{fig:H2evGW} nous avons l'équation $\omega-\epsilon_l^\text{HF}=\sigc{l}\qty(\omega)$ équivalent à \eqref{eq:QP} symbolisé par l'intersection des courbe de $\osigc$ et de $\omega-\epsilon^\text{HF}$ qui nous montre les solutions de l'équation quasiparticule. +Ainsi lorsqu'il y a une discontinuité nous avons plusieurs solutions toutes avec des Z très petit il y a donc un brutal changement de solution d'où la discontinuités. +Pour la suite de notre étude nous nous sommes basé sur les problèmes rencontré par \citet{Van_S_2015} +En effet dans cet article ils font remarquer que sur certaines molécules la discontinuité est présente dans la HOMO au niveau de la géométrie d'équilibre. Ce qui pose un grave problème car dans ce cas nous ne pouvons pas nous fier à ce résultat non physique. + +Une première chose que l'on remarque est que le gap HOMO/LUMO DFT est bien inférieur au gap HOMO/LUMO Hartree-Fock. \tabref{tab:gap} +Or, nous avons une grande stabilité de la méthode GW à $30$ fois la valeur du gap ($E_\text{g}$) autour de $0$. Ce qui fait un grand intervalle de valeur stable autour de zéro. Mais nous savons que dans la DFT le gap est très petit, donc si la solution de l'équation quasiparticule se trouve en dehors de la limite des $30 \times E_\text{g}$ les problèmes de discontinuités peuvent apparaître. +\begin{figure} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/SigCO3evGW} +\includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/ZO3evGW} +\caption{ + \label{fig:H2G0W0} + Calculs evGW@HF 6-31G sur \ce{O3}. réalisé à la géométrie d’équilibre.} +\end{figure} +\section{Solution} +Pour corriger le problème présenté à la section \ref{PB} nous pouvons tenter de modifier la fonction $\sigc{l}$ nous voulons donc changer l'expression située dans l'opérateur somme dans l'équation \eqref{eq:Sig} +Une solution à été testé et semble correcte +les critères pour trouver une bonne fonction $\sigc{l}$ sont : +\begin{itemize} +\item $\sigc{l}(\omega)$ continue et dérivable sur $\numsys{C}$ +\item $Z_l\qty(\omega) \in \qty[0,1]$ avec $Z_l\qty(\omega)$ définie à l'équation \eqref{eq:Z} +\end{itemize} +Nous avons testé l'équation suivante +\begin{equation} +\newcommand{\x}{\omega-\epsilon_l\pm\Omega} +\newcommand{\y}{\abs{(kl|\rho_m)}} +\newcommand{\re}{\frac{\x}{\y}} +\y^2\frac{\x}{\qty(\x)^2+\eta^2} +\end{equation} +Dans ce cas, nous pouvons remarquer que sur certaines valeurs de $\omega$ $Z_l(\omega)$ peut être supérieur à $1$ +en effet d'après l'équation \eqref{eq:Z} on a +\begin{equation} +Z_l<1\equiv \sigc{l} \textnormal{décroissante} +\end{equation} +\section{Conclusion} +Les méthodes {\GW} posent un réel problème du fait que la divergence de la self-energy induit des discontinuités dans les surface d'énergie potentielles nous avons pu montrer que plus l'orbitale est haute plus les discontinuités arrive tôt. L'autre chose importante est que la méthode est stable au alentour de 30 fois le gap HOMO/LUMO et comme le gap HOMO/LUMO et sous estimé en DFT alors qui est surestimé en Hartree-Fock ce qui fais de Hartree-Fock une meilleur méthode pour éviter ces discontinuités +\section*{Remerciements} +Je remercie mon encadrant {\titou} pour son aide précieuse tout au long de mon stage, ses explications claires et son soutien, Anthony Scemama pour les bonnes pratiques de \fortran qu'il m'a transmis, Arjan Berger pour sa participation active dans mon sujet de recherche. Je remercie également tout le personnel du laboratoire pour leur accueil particulièrement Thierry Leininger, Jean-Louis Heully et Eric Colledani. Je remercie aussi Léa Brooke et Serigne Sarr mes camarades de promotion et collègues de bureau et aussi mon ancien camarade de M1, actuellement doctorant au laboratoire Mohamed-Amine Bouammali pour sa gentillesse et son aide ponctuelle. +\bibliographystyle{plainnat} +\bibliography{Rapport} +\appendix +\end{document} \ No newline at end of file diff --git a/Rapport.tex b/Rapport.tex new file mode 100644 index 0000000..e2d6733 --- /dev/null +++ b/Rapport.tex @@ -0,0 +1,448 @@ +\documentclass[aip,jcp,preprint,showkeys,column]{revtex4-1} +\usepackage[utf8]{inputenc} +\usepackage[T1]{fontenc} +\usepackage[french]{babel} +\usepackage{comment} +\usepackage{graphicx,dcolumn,bm,xcolor,microtype,hyperref,multirow,amsmath,amssymb,amsfonts,physics,mathpazo,algorithmicx,algorithm,algpseudocode} +\usepackage[normalem]{ulem} +\usepackage[version=4]{mhchem} +\usepackage[compat=1.1.0]{tikz-feynman} + +\algnewcommand\algorithmicassert{\texttt{assert}} +\algnewcommand\Assert[1]{\State \algorithmicassert(#1)} +\algrenewcommand{\algorithmiccomment}[1]{$\triangleright$ #1} + +\newcommand{\alert}[1]{\textcolor{red}{#1}} +\newcommand{\mika}{Mickaël Véril} +\newcommand{\titou}{Pierre-Fran\c{c}ois Loos} +\newcommand{\lcpq}{Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques, Universit\'e de Toulouse, CNRS, UPS, France} + +\newcommand{\numsys}[1]{\pmb{\mathbb{{#1}}}} +\newcommand{\evGW}{evGW} +\newcommand{\qsGW}{qsGW} +\newcommand{\GOWO}{G$_0$W$_0$} +\newcommand{\GOW}{G$_0$W} +\newcommand{\GWO}{GW$_0$} +\newcommand{\GW}{GW} + +\newcommand{\quack}{\texttt{quack}} +\newcommand{\bash}{\texttt{bash}} +\newcommand{\GoDuck}{\texttt{GoDuck}} +\newcommand{\python}{\texttt{python}} +\newcommand{\PyDuck}{\texttt{PyDuck}} +\newcommand{\fortran}{\texttt{fortran90}} +\newcommand{\IntPak}{\texttt{IntPak}} +\newcommand{\MCQC}{\texttt{MCQC}} +\newcommand{\Orca}{\texttt{Orca}} + +\newcommand{\Hc}{\hat{H}^\text{c}} +\newcommand{\Fock}{\hat{F}} +\newcommand{\sigc}[1]{\Sigma^\text{c}_{#1}} +\newcommand{\osigc}{\Sigma^\text{c}} +\newcommand{\GOWOSOSEX}{{\GOWO}+SOSEX} +\newcommand{\GWSOSEX}{{\GW}+SOSEX} +\newcommand{\GnWn}[1]{G$_{#1}$W$_{#1}$} +\newcommand{\GOF}{G$_0$F2} +\newcommand{\GF}{GF2} +\newcommand{\nsol}{N_\text{sol}} +\newcommand{\tabref}[1]{(tableau \ref{#1})} +\newcommand{\figref}[1]{(voir figure \ref{#1})} +\renewcommand{\vb}[1]{\bm{#1}} + +\newcommand{\x}{\omega-\epsilon_l\pm\Omega} +\newcommand{\y}{\abs{(kl|\rho_m)}} +\newcommand{\re}{\frac{\x}{\y}} + +\begin{document} + +\title{Mise en évidence de discontinuités dans les surfaces d'énergie potentielle induites par les méthodes \GW} + +\author{\mika} +\affiliation{\lcpq} +\email[Corresponding author: ]{mika.veril@wanadoo.fr} + +\begin{abstract} + Cette étude porte sur les méthodes basées sur la fonction de Green, et en particulier l’approximation \GW. + Nous démontrons l’existence de discontinuités (non physique) dans les surfaces d'énergie potentielle générées par ces méthodes. + Il est donc essentiel de comprendre leurs origines, pour ensuite tenter d'apporter un correctif afin de les éliminer. + Ces discontinuités sont mise en évidence sur des molécules diatomiques simples, comme \ce{H2}, \ce{HeH+} ou encore \ce{LiF} au niveau auto-cohérent \textit{``eigenvalue-only''} (\evGW). + L’ensemble des calculs ont été effectués à l'aide de programmes localement développés. + Nous avons pu constater que ces discontinuités étaient souvent plus marqué en théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), due a la forte sous-estimation de la différence d’énergie entre la HOMO et la LUMO par ce type de méthodes. +\end{abstract} + +\maketitle + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\section{Introduction} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +Les m\'ethodes bas\'ees sur la fonction de Green, et plus particulièrement l'approximation GW, sont capable de transformer un probl\`eme multi-électronique littéralement impossible \`a r\'esoudre, en un jeu d'\'equations mono-électroniques non linéaire. +GW prends en compte la corrélation \'electronique gr\^ace a une s\'equence d'\'etapes auto-coh\'erentes, connues sous le nom d'\'equations d'Hedin (voir figure \ref{fig:pentagon} et ci-dessous pour plus amples d\'etails). +D'importantes propri\'et\'es exp\'erimentales peuvent \^etre obtenues \`a partir de la fonction de Green, comme le spectre de photo-\'emission directe ou inverse, ainsi que l'\'energie d'ionisation, l'affinit\'e \'electronique, et bien d'autres observables. +Même si la méthode GW est bien connue pour son application sur les solides, elle est aussi, depuis une dizaine d'années, beaucoup appliquée aux molécules. + +Cette étude porte sur les méthodes GW et l’existence de discontinuités dans les surfaces d'énergie potentielle générées par ces méthodes. +En effet, dans la réalité les surfaces d'énergie potentielle ne comportent bien s\^ur aucune discontinuité. +Il est donc essentiel de comprendre leurs origines pour ensuite tenter d'apporter un correctif afin de les éliminer. +Plusieurs séries de calculs ont été réalisés. +Une première série de calculs a consisté à faire un ``scan'' de la distance internucl\'eaire ($R$) sur des molécules diatomiques pour trouver des discontinuités dans la surface d’énergie potentielle. +Une seconde série de calculs consistait à faire un calcul GW à la géométrie d'équilibre sur une autre série de molécules (pas nécessairement diatomique), afin d'obtenir la \textit{``self-energy''} $\Sigma$ dans le but de savoir si les géométries d'équilibres sont proches de ces discontinuités. +Une réflexion a aussi été mené pour tenter de trouver des solutions au problème de discontinuités. + +Les calculs ont été effectué à l'aide du script {\PyDuck}, que j'ai développé en {\python} autour du logiciel {\quack} de {\titou} du {\lcpq}. +Ce dernier est constitué d'un script principal {\GoDuck} écrit en {\bash}, du programme de calculs d'intégrales {\IntPak} écrit en {\fortran} et du programme de chimie quantique {\MCQC} également écrit en {\fortran}. +{\PyDuck} permet d'effectuer des scans, de l'extraction de données et des tracés de graphiques. + +%%% Figure 1 %%% +\begin{figure} + \includegraphics[width=0.6\linewidth]{fig/fig1} + \caption{ + \label{fig:pentagon} + Pentagone d'Hedin. \cite{Hedin_1970} + Le chemin rouge correspond au processus GW auto-cohérent qui \'evite le calcul (tr\`es complexe) de la fonction vertex $\Gamma$.} +\end{figure} + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\section{Théorie} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\subsection{L'approximation Hartree-Fock} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +La méthode Hartree-Fock (HF) est une méthode dite mono-\'electronique permettant de résoudre de façon approchée l'équation de Schrödinger indépendante du temps. +Dans l'approximation HF, la fonction d'onde $\Psi_\text{HF}$ s'écrit comme une combinaison linéaire antisymétrique de fonction d'onde monoélectronique appelée spinorbitales $\phi_i(\vb{X})$. +Ceci peut s’écrire élégamment sous la forme d'un déterminant de Slater +\begin{equation} + \Psi_\text{HF}=\frac{1}{\sqrt{n!}} + \begin{vmatrix} + \phi_1(\vb{X}_1) & \phi_2(\vb{X}_1) & \cdots & \phi_n(\vb{X}_1) + \\ + \phi_1(\vb{X}_2) & \phi_2(\vb{X}_2) & \cdots & \phi_n(\vb{X}_2) + \\ + \vdots & \vdots & \ddots &\vdots + \\ + \phi_1(\vb{X}_n) & \phi_2(\vb{X}_n) & \cdots & \phi_n(\vb{X}_n) + \end{vmatrix}, +\end{equation} +o\`u $n$ est le nombre d'\'electrons du syst\`eme. +Une spinorbitale $\phi_i(\vb{X})=\chi_i(\vb{r})S_i(s)$ est le produit d'une fonction spatiale $\chi_i(\vb{r})$ et d'une fonction de spin +\begin{equation} + S_i(s)= \begin{cases} + \alpha, & \text{électron spin-up}, + \\ + \beta, & \text{électron spin-down}, + \end{cases} +\end{equation} +$\vb{X}$ étant la combinaison du vecteur spatial $\vb{r}$ et du spin $s$. +Les spinorbitales forment une base orthonormale, c'est-\`a-dire $\braket{\phi_i}{\phi_j}=\delta_{ij}$, où +\begin{equation} + \delta_{ij}= + \begin{cases} + 1, & i=j, + \\ + 0,& i \ne j + \end{cases} +\end{equation} +est le symbole de Kronecker. +On obtient l'opérateur de Fock \cite{SzaboBook} +\begin{equation} + \label{eq:Fock} + \Fock = \Hc + \sum_{j=1}^n \qty( \hat{J}_j-\hat{K}_j ), +\end{equation} +$\Hc$ étant l’Hamiltonien de cœur, c'est à dire la somme de l'op\'erateur énergie cinétique de l’électron et le potentiel d’attraction électron-noyau +\begin{equation} + \Hc = -\frac{1}{2}\nabla^2 + \sum_{A=1}^{N}\frac{Z_A}{\abs{\vb{r}-\vb{R}_A}}, +\end{equation} +o\`u $\hat{J}$ est l'opérateur de Coulomb, $\hat{K}$ l'opérateur d'échange, $N$ le nombre de noyaux, et $\vb{R}_A$ le vecteur position du noyau $A$. +En appliquant l'opérateur de Fock \eqref{eq:Fock} on obtient l'énergie Hartree-Fock $\epsilon_l^\text{HF}$ de l'orbitale $l$, c'est-\`a-dire +$\epsilon_l^\text{HF} = \ev{{\Fock}}{\phi_l} \equiv \ev{{\Fock}}{l} $. + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\subsection{Fonction de Green} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\subsubsection{Généralité} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +Comme mentionn\'e précédemment, grâce à un processus auto-cohérent, les m\'ethodes bas\'ees sur la fonction de Green permettent la prise en compte d'une partie de la corrélation électronique. +La corr\'elation électronique est quantifi\'ee par l'\'energie de correlation, celle-ci étant d\'efinie comme la différence entre l’énergie exacte et l'énergie Hartree-Fock du syst\`eme consid\'er\'e. +Les méthodes de la fonction de Green peuvent se représenter sch\'ematiquement comme sur la figure \ref{fig:pentagon}, \cite{Loos_2018} +o\`u $\Sigma$ est la self-energy, $G$ la fonction de Green, $\Gamma$ la fonction vertex irréductible, $P$ la polarisabilité, $\delta$ la fonction delta de Dirac, $W$ l’int\'eraction écrantée de Coulomb, et enfin $v$ l'int\'eraction de Coulomb (non écrantée). +De plus, il est souvent commode de décomposer la self-energy $\Sigma(\omega) = \Sigma^x\qty(\omega) + \osigc(\omega)$, qui est explicitement d\'ependante de la fr\'equence $\omega$, en une self-energy d'échange statique $\Sigma^x$ et une self-energy de corrélation dynamique $\osigc(\omega)$. + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\subsubsection{L’approximation GW} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +Dans l'approximation {\GW} nous utilisons une approximation de la fonction vertex $\Gamma$ (chemin rouge sur la figure \ref{fig:pentagon}): +\begin{equation} + \label{eq:GammaGW} + \Gamma(123) = \delta(12) \delta(13). +\end{equation} +o\`u ``1'' (par exemple) est un index composite regroupant espace, spin et temp. +Ainsi, nous simplifions drastiquement le calcul pour le rendre plus facile à réaliser (ou tout simplement faisable!). +Trois méthodes principales existent: {\GOWO}, {\evGW} et {\qsGW}. +Nous reportons le lecteur \`a la table \ref{tab:methList} pour de plus amples informations sur ces m\'ethodes. +Ici, nous nous concentrerons sur {\GOWO} et {\evGW}, qui sont de loin les m\'ethodes GW les plus uilis\'ees dans la communaut\'e de la chimie th\'eorique mol\'eculaire. + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\begin{table*} + \caption{\label{tab:methList} Liste des méthodes {\GW} les plus populaires.} + \begin{ruledtabular} + \begin{tabular}{ccc} + Acronyme & Nom & Description \\ + \hline + \GOWO & GW perturbatif (ou \textit{``one shot''} GW) & un seul cycle {\GW} et lin\'earisation \\ + \evGW & \textit{eigenvalue-only} GW & auto-cohérence sur les énergies orbitalaires \\ + \qsGW & \textit{quasiparticle self-consistent} GW & auto-cohérence sur les orbitales et leur énergies \\ + \end{tabular} + \end{ruledtabular} +\end{table*} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% + +L'équation quasiparticule (QP) permet d'obtenir des énergies orbitalaires dites ``quasiparticule'', $\epsilon_l^\text{QP}$, corrig\'ees gr\^ace \`a l'effet de la corr\'elation \'electronique via $\osigc$. +Dans le cas (perturbatif) {\GOWO}, cette \'equation est lin\'earis\'ee, et nous avons +\begin{equation} + \label{eq:QPO} + \epsilon_l^\text{QP} = \epsilon_l^\text{HF} + Z_l (\epsilon_l^\text{HF}) \sigc{l}(\epsilon_l^\text{HF}). +\end{equation} +o\`u le facteur de renormalisation est donn\'e par +\begin{equation} + \label{eq:Z} + Z_l(\omega) = \qty[1-\pderivative{\omega}\sigc{l}(\omega)]^{-1}, +\end{equation} +avec $0 \le Z_l(\omega) \le 1$. +Quant \`a elle, $\sigc{l}(\omega)$ est obtenue par l'intégrale analytique sur les éléments diagonaux de $\osigc$: \cite{Van_S_2015} +\begin{equation} + \label{eq:SigR} + \sigc{l}(\omega) + = \sum_{m} \qty[ + \sum_{i}^\text{occ} + \frac{\abs{(il|\rho_m)}^2}{\omega - \epsilon_i + \Omega_m} + + \sum_{a}^\text{virt} + \frac{\abs{(al|\rho_m)}^2}{\omega - \epsilon_a - \Omega_m} + ], +\end{equation} +o\`u ``occ'' et ``virt'' correspondent \`a la somme sur les orbitales occup\'ees et virtuelles, respectivement, et +o\`u $\Omega_m$ est l'énergie d'excitation et $\rho_m$ la densité de transition obtenus par un calcul pr\'eliminaire de type ``random phase approximation'' (RPA). + +Dans le cas auto-cohérent {\evGW}, il n'est plus nécessaire d'utiliser le facteur de renormalisation $Z_l$ donn\'e par l'\'equation \eqref{eq:Z} car l'auto-cohérence remplace la lin\'earisation de l'\'equation quasiparticule. +L'energie orbitalaire evGW, $\epsilon_l^\text{QP}$, est obtenu en resolvant l'equation non-lin\'eaire quasiparticule : +\begin{equation} + \label{eq:QP} + \omega = \epsilon_l^\text{HF} + \sigc{l}(\omega). +\end{equation} +De fa\c{c}on pratique, nous iterons de la mani\`ere suivante +\begin{equation} + \label{eq:QPSC} + \epsilon_l^\text{QP} = \epsilon_l^\text{HF} + \sigc{l}(\epsilon_l^{\text{QP}-1}), +\end{equation} +où $\epsilon_l^{\text{QP}-1}$ est l'energie orbitalaire evGW obtenue \`a l'itération précédente. +L'équation \eqref{eq:QP} a bien s\^ur une multitude de solutions. +Pour savoir quelle est la solution à garder (dite solution quasiparticule), nous suivons g\'en\'eralement la solution ayant le plus grand facteur de renormalisation. +En d'autres termes, nous cherchons parmi les solutions de l’équation \eqref{eq:QP} la valeur de $Z_l$ la plus grande. +Toutes les autres solutions sont ce que l'on appelle des ``satellites''. + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\subsection{Problématique +\label{PB} +} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +L'équation \eqref{eq:SigR} est une combinaison de deux fonctions de la forme $y/x$ avec $y=\abs{(pl|\rho_m)}^2$ et $x=\omega - \epsilon_p \pm \Omega_m$. +$\osigc(\omega)$ n'est donc pas définie pour $\omega - \epsilon_p\pm \Omega_m=0$. +Or dans les \'equations \eqref{eq:QPO} et \eqref{eq:QPSC}, nous évaluons \eqref{eq:SigR} en $\epsilon_l$. +De fa\c{c}on accidentelle, il est tout a fait possible qu'en évaluant la self-energy que le terme $\epsilon_p\pm \Omega_m$ soit tr\`es proche de la valeur $\omega = \epsilon_l$. +Ceci implique que le dénominateur tend vers $0$ et donc que la fraction tend vers $\pm \infty$. +Ce pôle de $\osigc$ entraîne l'\'emergence de deux solutions proche en \'energie et donc de discontinuités dans la surface d’énergie potentielle \figref{fig:H2evGW}. +Ce pose un r\'eel problème car ces discontinuités sont, bien s\^ur, non physique. +Le but de cette étude est donc d'étudier ces discontinuités et les pôles de $\osigc$ qui les engendrent pour comprendre l'envergure du problème et tenter de trouver une approche peu on\'ereuse pour le résoudre. + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\section{PyDuck} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +{\PyDuck} est un script utilisant {\quack}, un logiciel ``maison'' réalisant des calculs de chimie quantique. +Il se compose d'un script {\python} et d'un modèle de fichier de configuration facilement copiable dans le dossier courant par le biais d'un argument de ligne de commande de {\PyDuck}. +Ce fichier de configuration est un fichier \texttt{json} (JavaScript Object Notation) \cite{JSONWeb}, format couramment utiliser pour sérialiser des donnés. +Il contient l'ensemble des méthodes prisent en charge par {\quack} avec un commutateur pour activer ou non l'extraction de ces valeurs ainsi que des options additionnelles pour savoir sur quel graphique l'afficher ou quelles orbitales prendre en compte dans le cas d'une propriété orbitalaire. +D'autre options sont présentes concerant l'output ou le mode. +Il existe actuellement deux modes: i) ``SinglePoint'' où nous pouvons faire des tracés en fonction de $\omega$, et ii) ``Scan'' o\`u les tracés se font en fonction de la distance internucl\'eaire $R$ pour les diatomiques ou de la charge nucl\'eaire $Z$ dans le cas des syst\`emes atomiques. +Les molécules à plus de deux atomes ne sont pour le moment pas supportées dans ce mode. + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\begin{figure} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/eqpH2G0W0} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/SigCH2G0W0} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/ZH2G0W0} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/SigCH2G0W0lumo1} + \caption{ + \label{fig:H2G0W0} + Calculs {\GOWO}@HF/6-31G sur \ce{H2}. + Les trois premiers graphiques repr\'esentent $\epsilon_{l}^\text{QP}$, $\sigc{l}(\epsilon_{l}^\text{HF})$ et $Z_l(\epsilon_{l}^\text{HF})$ en fonction de la distance internucl\'eaire $R$. + Le dernier graphique en bas \`a droite est réalisé vers la discontinuté de la LUMO+1. + Les solutions de l'\'equation quasiparticule correspondent \`a l'intersection des courbes rouge et noire. + Nous voyons bien ici qu'il y a 2 solutions tr\`es proche en \'energie.} +\end{figure} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\begin{figure} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/eqpH2evGW} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/SigCH2evGW} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/ZH2evGW} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/SigCH2evGWlumo1} + \caption{ + \label{fig:H2evGW} + Calculs evGW@HF/6-31G sur \ce{H2}. + Le trois premiers graphiques repr\'esentent $\epsilon_{l}^\text{QP}$, $\sigc{l}(\epsilon_{l}^\text{QP})$ et $Z_l(\epsilon_{l}^\text{QP})$ en fonction de la distance internucl\'eaire $R$. + Le dernier graphique en bas \`a droite est réalisé vers la discontinuté de la LUMO+1. + Les solutions de l'\'equation quasiparticule correspondent \`a l'intersection des courbes rouge et noire. + Nous voyons bien ici qu'il y a 2 solutions tr\`es proche en \'energie.} +\end{figure} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\begin{figure} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/eqpH2evGWzoom1} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/eqpH2evGWzoom2} + \caption{ + \label{fig:H2evGWZoom} + Zoom correspondant aux calculs evGW@HF/6-31G sur \ce{H2}. + La discontinuit\'e vers $R = 1$ bohr est visible pour la LUMO+2 (graphique de gauche), ainsi que vers $R = 2,25$ bohr pour la LUMO+1 (graphique de droite).} +\end{figure} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\section{Résultats} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\subsection{Scan} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +En faisant varier la distance internucl\'eaire $R$ entre les deux atomes consistuant une mol\'ecule diatomique, nous pouvons identifier, pour différentes molécules, où les discontinuités sont susceptible d'apparaître. +Dans cette section, nous utilisons délibérément une base relativement petite (6-31G) pour pouvoir \'etudier l'ensemble des orbitales. +Dans la section suivante, nous utiliserons une base plus grande. +Nous avons remarqu\'e que l'emplacement des discontinuit\'es est relativement insensible \`a la base. + +\paragraph{Cas de \ce{H2}.} +Nous avons trouv\'e plusieurs pôles pour la LUMO+1 et la LUMO+2 (voir figures \ref{fig:H2G0W0} et \ref{fig:H2evGW}). +Dans le premier cas (LUMO+1), nous avons observ\'e deux pôles de $\osigc$ tr\`es proche l'un de l'autre vers $R = 1$ bohr. +Le deuxième cas est plus classique avec un seul pôle au alentour de $R = 2,25$ bohr (voir graphique en haut \`a droite des figures \ref{fig:H2G0W0} et \ref{fig:H2evGW}). +Au niveau evGW, ces pôles entraînent des discontinuités dans $\osigc$ aux mêmes abscisses (voir graphique en haut \`a gauche de la figure \ref{fig:H2evGW}), ce qui entraîne aussi des valeurs du facteur de renormalisation, donn\'e par l'\'equation \eqref{eq:Z}, très petites (voir graphique en bas \`a gauche de la figure \ref{fig:H2evGW}). +Au alentour d'une discontinuit\'e (voir les zooms sur la figure \ref{fig:H2evGWZoom}), le processus auto-coh\'erent peut tomber al\'eatoirement sur l'une ou l'autre des deux solutions de l'\'equation quasiparticule $\omega-\epsilon_l^\text{HF} = \sigc{l}(\omega)$ correspondant \`a l'intersection des courbes rouge et noire sur les graphiques en bas \`a droite dans les figures \ref{fig:H2G0W0} et \ref{fig:H2evGW} (voir section suivante pour plus amples d\'etails). +Ces solutions ayant des \'energies diff\'erentes, ceci implique un saut dans la surface d'\'energie potentielle, donc une discontinuit\'e. +On remarque aussi que plus l'orbitale est haute en énergie plus la discontinuité se présente tôt (c'est-\`a-dire \`a petite distance interatomique $R$). +Dans le cas de {\GOWO}, nous remarquons que ces pôles n'induisent pas de discontinuités mais une petite bosse appara\^it lorsque $\osigc$ diverge (voir graphique en haut \`a gauche de la figure \ref{fig:H2G0W0}). +Ceci est d\^u \`a un problème de renormalisation qui n'est pas parfaitement bien réalisé. + +\paragraph{Cas de \ce{HeH+} de \ce{LiF}.} +Pour ces deux mol\'ecules, nous n'avons pas report\'e les graphiques dans ce rapport, mais ceux-ci sont extr\^emement similaire \`a ceux de \ce{H2}. +Pour \ce{HeH+}, nous avons observ\'e deux discontinuités une à $R = 3$ bohr dans la LUMO+2 et une à $R = 4$ bohr dans la LUMO+1. +Dans le case de \ce{LiF}, nous avons uniquement trouv\'e une discontinuité dans la LUMO+1 à $2,5$ bohr. +Ceci montre que \ce{H2} n'est pas un cas isol\'e mais que ce type de probl\`emes appara\^it fréquemment dans les syst\`emes mol\'eculaires. +Cependant, remarquons que, ici, cela ne se produit pas pour les orbitales fronti\`eres (HOMO et LUMO). + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\begin{squeezetable} +\begin{table*} + \caption{\label{tab:gap} Énergie d'ionisation ($\text{IP} = -\epsilon_\text{HOMO}$), affinit\'e \'electronique ($\text{EA} = -\epsilon_\text{LUMO}$), et gap HOMO-LUMO (en eV) obtenus pour certaines molécules ``probl\`ematiques'' étudiées par van Setten et collaborateurs. \cite{Van_S_2015} + Nos calculs {\GOWO} ont été réalisé avec la base cc-pVDZ en partant d'\'energies orbitalaires obtenues par la méthode Hartree-Fock (HF). + Pour comparaison, les résultats de van Setten et collaborateurs, réalisés au niveau {\GOWO}@PBE/def2-QZVP, ont aussi été reporté, ainsi que les r\'esultats exp\'erimentaux.} +\begin{ruledtabular} +\begin{tabular}{cccccccccccccccc} + Mol. & \multicolumn{3}{c}{PBE/cc-pVDZ} & \multicolumn{3}{c}{HF/cc-pVDZ} + & \multicolumn{3}{c}{{\GOWO}@HF/cc-pVDZ} & \multicolumn{3}{c}{{\GOWO}@PBE/def2-QZVP} + & \multicolumn{3}{c}{Exp.} + \\ + \cline{2-4} \cline{5-7} \cline{8-10} \cline{11-13} \cline{14-16} + & gap & EA & IP + & gap & EA & IP + & gap & EA & IP + & gap & EA & IP + & gap & EA & IP + \\ + \hline + \ce{O3} & 1,71 & 5,59 & 7,30 + & 12,02 & 1,10 & 13,11 + & 11,90 & 1,20 & 13,09 + & 9,09 & 2,30 & 11,39 + & 10,63 & 2,10 & 12,73 + \\ + \ce{LiH} & 2,81 & 1,59 & 4,40 + & 6,58 & 0,44 & 7,02 + & 7,16 & 0,31 & 7,47 + & 6,48 & 0,07 & 6,55 + & 7,56 & 0,34 & 7,90 + \\ + \ce{BN} & 0,19 & 7,11 & 7,30 + & 8,71 & 2,67 & 11,38 + & 8,01 & 3,37 & 11,39 + & 7,06 & 3,95 & 11,01 + & --- & 3,16 & --- + \\ + \ce{BeO} & 1,35 & 4,76 & 6,10 + & 8,95 & 1,52 & 10,48 + & 7,43 & 1,94 & 9,37 + & 6,13 & 2,49 & 8,62 + & --- & --- & 10,10 +\end{tabular} +\end{ruledtabular} +\end{table*} +\end{squeezetable} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\subsection{Single point} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +Nous avons \'etudi\'e le comportement de $\sigc{\text{LUMO+1}}(\omega)$ et $Z_\text{LUMO+1}(\omega)$ en fonction de la fr\'equence $\omega$ pour les molécules précédemment étudié (\ce{H2}, \ce{HeH+} et \ce{LiF}) au alentour de la distance où se produit une discontinuité. +Dans cette r\'egion, nous voyons que $Z_\text{LUMO+1}(\omega)$ diminue et $\sigc{\text{LUMO+1}}(\omega)$ présente un pôle \figref{fig:H2evGW}. +La solution de l'équation quasiparticule $\omega-\epsilon_{\text{LUMO+1}}^\text{HF} = \sigc{\text{LUMO+1}}(\omega)$ (équivalent à l'\'equation \eqref{eq:QP}) est symbolisé par l'intersection des courbe de $\osigc$ (courbe noire) et de $\omega-\epsilon^\text{HF}$ (courbe rouge) qui indique les solutions de l'équation quasiparticule. +Ainsi, lorsqu'il y a un pôle, nous avons deux solutions de l'équation quasiparticule \ref{eq:QP} (représenté par les deux intersection du graphique en bas \`a droite de la figure \ref{fig:H2evGW}) avec de petites valeurs de $Z$. +En temps normal, nous avons une solution avec un $Z$ grand ($Z>0,8$) et c'est cette solution qui est retenue; les autres solutions sont appel\'ees satellites. +Dans le cas d'un pôle, deux choix s'offre \`a nous: i) retenir la solution avec le plus grand $Z$ ou ii) retenir la solution la plus proche du niveau de Fermi (qui est souvent d\'efini dans les mol\'ecules comme le point \'equidistant entre la HOMO et la LUMO). +Lorsque $R$ varie, il y a donc à un moment donn\'e un brutal changement de solution d'où la discontinuité quand nous basculons d'un solution à l'autre (voir zooms sur la figure \ref{fig:H2evGWZoom}). + +Pour la suite de notre étude, nous nous sommes basés sur les cas problèmatiques rencontrés par van Setten et collaborateurs. \cite{Van_S_2015} +En effet, dans cet article, ils font remarquer que pour certaines molécules, comme \ce{O3}, \ce{LiH}, \ce{BN} et \ce{BeO} \tabref{tab:gap}, au niveau {\GOWO}, qu'ils observent deux solutions de l'\'equation quasiparticule physiquement acceptable pour la HOMO, et ceci \`a la géométrie exp\'erimentale. +Ceci pose problème car, dans ce cas, nous ne savons pas vraiment quel est la bonne solution de l'équation quasiparticule pour une orbitale qui est directement reli\'ee \`a une grandeur exp\'erimentale (le potentiel d'ionisation). + +Concernant les r\'esultats pr\'esents dans le tableau \ref{tab:gap}, une première chose que l'on remarque est que les résultats Kohn-Sham (KS) obtenus avec la fonctionnelle PBE donne, compar\'e a l'exp\'erience, un gap HOMO-LUMO tr\`es petit. +En ce qui concerne nos résultats Hartree-Fock, nous voyons que le gap HOMO-LUMO est bien supérieur au gap HOMO-LUMO PBE, et beaucoup plus proche du gap exp\'erimental. +De plus, les r\'esultats de van Setten au niveau {\GOWO}@PBE/def2-QZVP et les nôtres au niveau {\GOWO}@HF/cc-pVDZ sont assez proche. +Cela montre que la correction {\GOWO}, bien que d\'ependante du point de d\'epart, est efficace et permet de corriger une grande partie des erreurs de la fonctionelle PBE. +Cependant, nos r\'esultats {\GOWO}@HF/cc-pVDZ sont en meilleur accord avec les valeurs exp\'erimentales car notre point de d\'epart est beaucoup plus proche. + +Nous savons que les méthodes GW sont stable au alentour d'environ $3$ fois la valeur du gap ($E_\text{g}$) dans la r\'egion du niveau de Fermi. +En effet, les premiers pôles de $\osigc(\omega)$ se trouvent à $\omega=\epsilon_\text{HOMO}-\Omega_0$ et $\omega=\epsilon_\text{LUMO}+\Omega_0$. +Or $\Omega_0$ étant la première excitation (HOMO-LUMO), on a approximativement $\Omega_0 \approx E_g = \epsilon_\text{LUMO} - \epsilon_\text{HOMO}$, d'o\`u un intervalle de ``confiance'' de $3 E_\text{g}$. +Ceci implique que nous avons un grand intervalle de valeurs stables autour du niveau de Fermi dans le cas de Hartree-Fock. +Cependant, nous voyons que dans le cas de PBE, le gap est très petit, donc si la solution de l'équation quasiparticule se trouve en dehors de la limite des $3 E_\text{g}$, des problèmes de discontinuités peuvent apparaître car la solution quasiparticule peut se trouver proche d'un pôle de $\osigc$. +Nous voyons bien sur les graphiques report\'es sur la figure \ref{fig:O3evGW} (et obtenus au niveau {\evGW}@HF/6-31G) cette zone de stabilit\'e autour du niveau de Fermi. +En effet, le facteur de renormalisation $Z_\text{HOMO}(\omega)$ (graphique de droite) est tr\`es proche de l'unit\'e au alentour de la solution quasiparticule (intersection des courbes rouge et noire sur le graphique de gauche). + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\begin{figure} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/SigCO3evGW} + \includegraphics[width=0.49\linewidth]{fig/ZO3evGW} + \caption{ + \label{fig:O3evGW} + Calculs {\evGW}@HF/6-31G pour la HOMO de la mol\'ecule d'ozone \ce{O3} \`a sa géométrie d'équilibre. + Le graphique de gauche repr\'esente $\sigc{\text{HOMO}}(\omega)$ en fonction de la fr\'equence $\omega$, tandis que le graphique de droite repr\'esente $Z_\text{HOMO}(\omega)$ en fonction de $\omega$. + Sur le graphique de gauche, la solution de l’équation quasiparticule corresponds a l'intersection des courbes rouge et noire. + Dans ce cas, cette intersection se situe relativement loin du p\^ole de $\sigc{\text{HOMO}}(\omega)$.} +\end{figure} + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\section{Conclusion} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +Les méthodes {\GW} permettent d'obtenir des r\'esultats th\'eoriques en tr\`es bon accord avec les r\'esultats experimentaux. +Cependant, ces discontinuités pr\'esentes dans les surfaces d'énergie potentielle posent un réel problème aux niveaux m\'ethodologique et computationelle. +Nous avons pu montrer que plus l'orbitale est haute plus les discontinuités arrivent tôt (c'est-\`a-dire \`a petit $R$). +L'autre point important est que la méthode est stable au alentour de 3 fois le gap HOMO-LUMO et comme le gap HOMO-LUMO est sous-estimé au niveau Kohn-Sham et surestimé en Hartree-Fock, ceci implique que Hartree-Fock est une meilleur méthode pour éviter ces discontinuités (tout au moins pour les petits syst\`emes). Pour réellement éliminer ces discontinuités nous pouvons tenter de modifier la fonction $\sigc{l}$ donn\'ee par l'\'equation \eqref{eq:SigR}. +L'id\'ee principale est donc de changer l'expression située dans l'opérateur somme en une expression dont le dénominateur ne diverge pas de fa\c{c}on abrupt. + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\section*{Remerciements} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +Je remercie mon encadrant {\titou} pour son aide précieuse tout au long de mon stage, ses explications claires et son soutien, Anthony Scemama pour les bonnes pratiques de fortran qu'il m'a transmis, Arjan Berger pour sa participation active dans mon sujet de recherche. +Je remercie également tout le personnel du laboratoire pour leur accueil particulièrement Thierry Leininger, Jean-Louis Heully et Eric Colledani. +Je remercie aussi Léa Brooke et Serigne Sarr mes camarades de promotion et collègues de bureau et aussi mon ancien camarade de M1, actuellement doctorant au laboratoire Mohamed-Amine Bouhammali pour sa gentillesse et son aide ponctuelle. + +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +%\bibliographystyle{plainnat} +\bibliography{Rapport} +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\appendix +%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%% +\end{document} diff --git a/RapportNotes.bib b/RapportNotes.bib new file mode 100644 index 0000000..881f198 --- /dev/null +++ b/RapportNotes.bib @@ -0,0 +1,2 @@ +@CONTROL{REVTEX41Control} +@CONTROL{aip41Control,pages="0",title=""} diff --git a/bibdraft.txt b/bibdraft.txt new file mode 100644 index 0000000..9fd2f22 --- /dev/null +++ b/bibdraft.txt @@ -0,0 +1,7 @@ +@article{Loos_2018, + Author = {P. F. Loos and P. Romaniello and J. A. Berger}, + Journal = {J. Chem. Theory Comput.}, + DOI ={10.1021/acs.jctc.8b00260} + Title = {Green functions and self-consistency: insights from the spherium model}, + Year = {2018} + } \ No newline at end of file diff --git a/fig/SigCH2G0W0.png b/fig/SigCH2G0W0.png new file mode 100644 index 0000000000000000000000000000000000000000..949ffc44cd5c6f2a68a7c7934ef4fcd97fce3760 GIT binary patch literal 10420 zcmdUVc{Ek;+xIb(VCX5fU zhB6Z(Jo~8c_xZi=djELef8MnoYgx|T*L8oc>-t>7xwn1C85`gghfj<8G3thD(Cr?dHrNchJ@UoMWVwe|Cn-iI? z>g*sa0oK{s84(eouCC5tF}nq=r0~$S@P@%C8SuXZutzzN85pCF)^#7VTRyHgVWzj7 zG<2nOB+Vto?VY@8Dl#5Gaw@!B&DY2Iju*_$@21x+SJ$xH6Oe!jFEG91=;LqibrYuJ zWskZkCL<1tOUWb!T0%~8!w{NkW&yUVxfTV5E!0|R{1(gYZS4BQOJ2pA`m7gXL z$Qjb}eD&AIDIviBK|iw!zYiNv!g@QxTmjesTlm;u!HdqOqDcvh6>zGccL!MQsKYi1 zBwPC^%%{3{IH2hy-QVyr+w|jgSdhdRtF6~s52eMIclBZbg87V#UPIq7dM!t(JldWA zhh<4`iWp3Uaq^^9OA!g;y$-{1s+jPI^MSJkePEUkFD;+lY&>Vvl9#?-(pRKH=M$&NI7%&F;EtjHpRJTOaps8(4C&K-8dzNAngtQJw%ln>XVNZc^-0Y(8rgKwHQa;{sQjf&Tirth~s5U6bY`4y}VO4sG}3 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